в вашем возрасте логичнее изолировать мелкого, как-то ограничить его территорию. потому что он уже везде достает, а еще ничего не соображает. старшему он мешает, причем старший ребенок уже способен понимать, что братик маленький и поэтому так себя ведет, что он не со зла. но понимание это длится совсем недолго, а потом старший ребенок теряет терпение и обижается. и нельзя требовать от него большего. у меня Арина может потерпеть бедлам от Кирилла какое-то время, недолго, может уступить ему какую-то игрушку, но это все небеспредельно, и ее терпение быстро заканчивается.
что делаем - по-разному. универсальный метод - это конечно переключение. или обоих, или только младшего (а старший чтобы под шумок продолжал свое занятие). иногда младшего "наказываю" ссылкой в детскую кроватку, из которой он почему-то до сих пор сам не вылезает. но наш-то уже старше, он уже сознательно Арину терроризирует, отнимает все, у него сейчас период "мое!" - отнимает всё и у всех, у других детей тоже, не только у сестры.
иногда старшую подговариваю заныкаться со своим занятием на свой получердак, и затыкаю вход туда подушкой, чтобы Кирюха не залез.